En 1653, Pascal publica el Tratado del triángulo aritmético (Traité du triangle arithmétique) en el que describe las propiedades y aplicaciones del triángulo aritmético o triángulo de Pascal, manera de presentar coeficientes binomiales (aunque los matemáticos chinos conocían el triángulo desde siglos atrás). En 1654, incitado por Antoine Gombaud, caballero de Méré, quien le plantea el problema matemático de dividir una apuesta después de la interrupción anticipada de un juego de azar ("problema de los puntos"), Blaise mantiene correspondencia con Pierre de Fermat y envía una primera aproximación al cálculo de probabilidades. El problema consistía en que dos jugadores quieren finalizar un juego anticipadamente y, dadas las circunstancias en las que se encuentra el juego, pretenden dividir el premio para el ganador de forma equitativa, teniendo en cuenta las probabilidades que tiene cada uno de ganar el juego a partir de ese punto. A partir de esa discusión nace el concepto de valor esperado o esperanza matemática. Años más tarde, Pascal formuló la hoy llamada Apuesta de Pascal, una reflexión filosófica sobre la creencia en Dios, basada en consideraciones probabilísticas.
El trabajo realizado por Fermat y Pascal en el cálculo de probabilidades permitió crear el marco de trabajo a partir del cual Leibniz desarrollaría el cálculo infinitesimal.[4]
Después de atravesar una experiencia religiosa profunda en 1654, Pascal prácticamente abandonó sus trabajos en el campo de la matemática.
